Enrique Larreta (1873-1961) fue escritor, diplomático y coleccionista. En sus últimos años se dedicó a la pintura, e incursionó hasta en el cine; pasando por el teatro, género en el que sublimaba su personalidad histriónica. Escribió unas interesantes memorias, Tiempos iluminados, pero que se detienen hacia el final de su etapa diplomática (1916). Larreta fue precursor de una corriente que, hacia el Centenario de nuestra patria, abogaba por un regreso a las raíces hispánicas; nunca se alejó de esta idea, llegando a afirmar que “para ser un buen argentino, primero hay que ser un buen español”. Larreta es recordado por La Gloria de don Ramiro (1908), considerada la mejor novela del Modernismo Hispanoamericano. La “fama literaria”, el prestigio de Larreta -basado siempre en su primera novela-, alcanzó hasta los años 40. Los gustos, las modas, cambian tanto en las Letras como en el vestido. Debatida en su época, hoy su obra puede ser valorada con mayor objetividad.
El patrimonio de la biblioteca del Museo se halla en consonancia con su colección artística (el arte Español), pero a ello le suma la impronta del propio Enrique Larreta, plasmada no sólo en sus libros personales, sino también en su epistolario, sus documentos y manuscritos. Las incorporaciones subsiguientes han tratado de preservar esta marca.
De todo este material destacamos algunas piezas, como las ejecutorias de hidalguía, redactadas con primor caligráfico sobre pergamino, con numerosas iluminaciones, capitulares, escudos heráldicos, tapas de cuero repujado y hasta un árbol genealógico desplegable. Dentro de la correspondencia, la que mantuvo Larreta con su principal ilustrador, Alejandro Sirio; con otros intelectuales de su tiempo, argentinos y extranjeros, como Victoria Ocampo, Leopoldo Marechal, Rubén Darío o Edith Wharton; y la que se ocupa del proyecto de una ópera basada en su novela, junto a Ignacio Zuloaga y Manuel de Falla, que no llegó a realizarse. También un registro de la vida pública y privada de Enrique Larreta, a través de los álbumes de recortes que llevó a lo largo de su vida, y los de fotografías, que reflejan las costumbres de las clases altas de nuestro país en sus años dorados. Finalmente destacamos algunos documentos provenientes de otras donaciones, como la del poeta, ensayista y crítico de arte Antonio Pérez Valiente de Moctezuma, así como la de la primera directora del Museo, Isabel Padilla de Borbón.